Die Kunstsammlung dokumentiert das Zürcher Kunstschaffen der letzten 100 Jahre wie auch den Wandel des herrschenden Kunstgeschmacks. Da stetig Innovatives und Avantgardistisches angekauft wurde, verfügt die Kunstsammlung heute über zahlreiche sehr wertvolle Werke.

Genannt seien etwa Samuel Hofmann, Johann Heinrich Füssli, Ferdinand Hodler, Cuno Amiet, Augusto und Giovanni Giacometti, Le Corbusier, Fritz Glarner, Varlin, Max Bill, Urs Lüthi, Fischli/Weiss oder Pipilotti Rist.

Von den 33'000 Kunstwerken sind rund ein Drittel (11'500) Originalwerke wie Gemälde, Skulpturen oder Kunst-am-Bau-Werke. Die restlichen 21'200 sind druckgrafische Blätter.

Diese wurden in erste Linie als Raumschmuck für Büros, Spitäler, Schulen, soziale Einrichtungen und weitere städtische Institutionen erworben. Spitzenreiter bei den Originalgrafiken ist Franz Karl Opitz (1916-1998), der in der Sammlung mit 1109 Blättern vertreten ist.

Der erste in den Akten der Kunstsammlung dokumentierte Eingang eines Kunstwerkes ist eine Schenkung von Ottilie Röderstein (1859-1937), die der Stadt Zürich 1903 aus Dankbarkeit für die Verleihung des Bürgerrechtes das Gemälde «Junger Schweizer» überliess. Mit der Inventarisierung der Kunstwerke begann man 1916.