Im Spätmittelalter entsorgten Zürcher*innen ihr Abwasser vor allem durch die Einleitung in Abtrittgruben, durch Versickerung oder durch Ableitung entlang der Häuserparzellen wie im Fall der Stadt Zürich.
Bis ins 19. Jahrhundert entledigten sich die Zürcher*innen so ihrer Notdurft in diesen sogenannten Ehgräben. Die engen Gassen befanden sich auf der Hausrückseite zwischen zwei Häuserzeilen. Flüssigkeiten flossen dem Gefälle entsprechend abwärts in Richtung Limmat, Festes wurde durch Stroh gebunden und von den Anwohner*innen gemeinschaftlich eingesammelt, getrocknet und als Dünger auf den umliegenden Felder ausgetragen oder verkauft.
Diese aus heutiger Sicht unzumutbaren hygienischen Verhältnisse in Verbindung mit dem Bevölkerungswachstum führte Mitte des 19. Jahrhunderts zu mehreren Typhusepidemien und 1867 zu einer grossen Cholera-Epidemie, der zahlreiche Bewohner*innen insbesondere in den Arbeiterquartieren zum Opfer fielen. Die Ereignisse mündeten schliesslich in der Kloakenreform von 1867/68 sowie dem Ausbau der Wasserversorgung. Die offenen Ehgräben wurden in der Folge überdacht, es wurden Kanalrohre verbaut und Nischen in den Ehgräben geschaffen. Exkremente fielen fortan durch Fallrohre in Kübel, die sich in den Nischen befanden. Das städtische Abfuhrwesen sammelte die Kübel ein und reinigte diese. Flüssigkeiten versickerten indes oder flossen über die Abwasserrohre vorerst weiterhin in die Limmat. Später führten erste Abwasserkanäle das Abwasser zum Letzigraben, wo es unterhalb der damaligen Stadtgrenzen in die Limmat eingeleitet wurde.
Bis zum Bau einer ersten Kläranlage sollte es noch dauern. 1879 verwarf die Gemeindeversammlung das Projekt des Stadtrats zur Ableitung und Verrieselung des Abwassers flussabwärts auf Flächen in den damals eigenständigen Gemeinden Aussersihl, Altstetten sowie Schlieren deutlich. Englische und amerikanische Ingenieure erstellten kurz nach 1900 die ersten funktionstüchtigen mechanisch-biologischen Abwasserreinigungsanlagen. In Zürich vergingen indessen nochmals über 20 Jahre bis zum Bau einer ersten Anlage zur Reinigung der Abwässer.
Mitte der 1920er Jahre stellte die Stadt Zürich vom Kübelsystem allmählich auf eine Schwemmkanalisation um. Eine erste einfache Absetzanlage ging im «Werdholz», einer ehemaligen Limmatinsel im damals noch selbstständigen Altstetten, in Betrieb. Das Abwasser passierte über den Zulauf zunächst den Sandfang, ehe ein Rechen Feststoffe wie Holz oder Büchsen aus dem Abwasser entfernte. Anschliessend gelangte das Abwasser in Absetzbecken, wo sich ungelöste Stoffe am Boden absetzten. Das so mechanisch vorgereinigte Abwasser wurde anschliessend auf Höhe des gegenüberliegenden Werdinselspitzes linksseitig in die Limmat eingeleitet.
Bestandteil dieser ersten Kläranlage der Stadt Zürich war auch eine Faulkammeranlage. In dieser wurde der Schlamm aus den Absetzbecken ausgefault («hygienisiert»). Der so behandelte Schlamm wurde anschliessend in Schlammteichen schichtweise ausgetragen und getrocknet.
Bereits nach kurzer Zeit konnte diese erste Anlage die stetig steigende Schmutzwassermenge jedoch nicht mehr bewältigen. Sie war zu klein dimensioniert worden, denn die Stadt wuchs schnell und die sukzessive Ablösung des Kübelsystems geschah früher als erwartet. 1932 erfolgte daher bereits der erste Ausbau sowie eine technische Erneuerung der Kläranlage Werdhölzli.
Infolge der fortschreitenden Industrialisierung und der dadurch bedingten Gewässerverschmutzung wurde 1953 mittels Volksabstimmung der Gewässerschutz in der Bundesverfassung verankert. 1957 folgte das erste Gewässerschutzgesetz auf Bundesebene. Zwischen 1960 und 1969 wurde im damaligen Klärwerk Werdhölzli eine erste biologische Reinigungsstufe eingebaut, die mittels Belebtschlammverfahren organische Verunreinigungen im Abwasser abbaute. Da Skeptiker die Effektivität des sogenannten Belebtschlammverfahrens in Zweifel zogen, wurde zunächst nur die Hälfte der benötigten Belebungsbecken gebaut. Aufgrund der knappen Bemessung der neuen Anlage blieb deren Reinigungsleistung unter den Erwartungen.
1972 folgte ein neues Gewässerschutzgesetz auf Bundesebene, das Kantone und Gemeinden stärker in die Pflicht nahm. Vor dem Hintergrund des neuen Gesetzes und des in den 1980er-Jahren weiter steigenden Umweltbewusstseins galt die immer noch besorgniserregende Wasserqualität in der Limmat unterhalb des Klärwerks Werdhölzli als nicht mehr hinnehmbar. Ab 1975 wurde durch die Beimengung von Eisenchlorid und Flockungsmitteln in der mechanischen Reinigung eine Verbesserung der Reinigungsleistung erzielt (chemische Reinigungsstufe). Zwischen 1980 und 1985 wurde schliesslich die biologische Reinigungsstufe voll ausgebaut und auf 650 000 Einwohnergleichwerte ausgelegt, um die erforderliche Reinigungsleistung zu erzielen.
Da die Reinigungsleistung der biologischen Reinigung im Belebtschlammverfahren bei grösseren Niederschlagsmengen abnimmt, wurde überdies der Bau eines grossen Regenbeckens unter der Werdinsel beschlossen, welches bei Niederschlag einen Teil des Regenvolumens aufnimmt und so zur Entlastung der ARA führt.
1981 trat die Klärschlammverordnung in Kraft und formulierte Grenzwerte für die Schadstoffbelastung im Klärschlamm. Infolgedessen durfte die Stadt Zürich aufgrund der Belastung des Klärschlamms diesen nicht mehr für landwirtschaftliche Zwecke veräussern, sondern musste ihn vorübergehend in der Deponie Tambrig in Obfelden lagern. Ende 1989 ging im Werdhölzli eine neue Klärschlammtrocknungsanlage in Betrieb, die das Volumen der Schlämme wesentlich vermindern konnte. Schon damals wurde jedoch mittelfristig die Verbrennung des Schlamms thematisiert.
2006 trat auf Bundesebene das Verbot zur Ausbringung des Klärschlamms in Kraft. Aufgrund der Belastung mit Keimen, Schwermetallen sowie schwer abbaubaren Verbindungen aus Reinigungsmitteln und Medikamenten durfte Klärschlamm fortan nicht mehr als Dünger verwendet, sondern musste in der KVA verbrannt werden.
2013 folgte die Umstellung der biologischen Reinigungsstufe in der ARA Werdhölzli auf das A/I-Verfahren (alternierend/intermittierend). Anders als beim konventionellen Belebtschlammverfahren wird nur so lange belüftet, wie es für den Abbau der einzelnen Schmutzstoffe (Kohlenstoff und Stickstoffverbindugnen) notwendig ist, was sich positiv auf den Energieverbrauch und auf den Reinigungseffekt (Stickstoffelimination) auswirkt.
2015 Infolge des Verbots der Nutzung von Klärschlamm als Dünger errichtete der Kanton Zürich auf dem Areal der ARA Werdhölzli die zentrale Klärschlammverwertungsanlage. In ihr werden jährlich rund 100 000 Tonnen ausgefaulte Schlämme aus allen ARA des Kanton Zürichs sowie einigen ausserkantonalen Anlagen thermisch verwertet. Die Abwärme aus der Verbrennung wird für die Wärmeversorgung im Energieverbund Altstetten-Höngg genutzt.
2018 folgte mit der Einführung einer Reinigungsstufe zur Elimination von Mikroverunreinigungen die vorerst letzte Erweiterung der ARA Werdhölzli. Mit der Ozonung und anschliessender Filtration des Abwassers können schwer abbaubare Spurenstoffe aus Reinigungsmitteln, Kosmetika und Medikamenten abgebaut werden. Anschliessend wird das Abwasser filtriert und in die Limmat eingeleitet.
Aufgrund des Bevölkerungswachstums ist die ARA in ihrer derzeitigen Ausbaugrösse an ihre Kapazitätsgrenzen gelangt. Um mit dem starken Anstieg der Bevölkerung Schritt halten zu können, ist daher eine Kapazitätserweiterung der biologischen Reinigungsstufe erforderlich, damit die Reinigungsleistung auch in Zukunft den gesetzlichen Vorgaben entspricht. Derzeit läuft die Projektierung dazu. Erforderlich ist in diesem Zusammenhang auch die Erneuerung der mechanischen Reinigungsstufe, welche zurzeit geplant wird.
Im September 2024 nahm die Stimmbevölkerung überdies die Vorlage zur CO2-Abscheidung aus dem Abgas der Klärschlammverwertung (KSV) an. Mit der Abscheidung von jährlich 22 000 Tonnen CO2 erzielt die Stadt Zürich Negativemissionen, welche der Klimabilanz der Stadt angerechnet werden.